Una de las principales obligaciones contraídas por Claudio Gay con el gobierno de Chile fue la confección de material cartográfico para el reconocimiento del territorio nacional.

Su trabajo científico e investigativo se desarrolló en un contexto en que la elite gobernante necesitaba definir y representar un espacio geográfico nacional para consolidar la conformación del Estado-nación y dar cuenta de las divisiones administrativas internas y los límites internacionales, junto con el reconocimiento de los recursos naturales de cada provincia para el fortalecimiento de la economía del país.

En ese sentido, los mapas fueron "una forma de conocimiento y, por lo tanto, una forma de poder, en la medida que constituyen medios de control sobre un espacio geográfico determinado. Todo en ellos proporciona algún mensaje, tanto la información explícita que entregan como las ausencias deliberadas de ésta (…). En cuanto a la cartografía de Chile, los mapas permiten comprender cómo se fue configurando y desarrollando el país a lo largo del tiempo, tanto en su estructura como en sus fronteras nacionales" (Rosenblitt, Jaime y Sanhueza, María C. Cartografía histórica de Chile. Santiago: Cámara Chilena de la Construcción; Pontificia Universidad Católica de Chile; Dirección de Bibliotecas Archivos y Museos, 2010, p. 11).

Aunque Claudio Gay retrasó la confección de un mapa definitivo, debido a su extensa travesía científica que duró doce años, durante ese período de viajes confeccionó dos ensayos o croquis -el primero en 1841 y el segundo en 1845-, previos al mapa incluido con posterioridad en el Atlas de la Historia Física y Política de Chile publicado en 1854, obra complementaria a su Historia Física y Política de Chile.

En ambos ensayos cartográficos, Gay definió el territorio nacional desde el despoblado de Atacama, con punto de referencia en Copiapó, por el norte, hasta la Isla Grande de Chiloé por el sur e incluyó la Cordillera de los Andes como línea demarcatoria o "límite natural", además de lagos, ríos y nombres de localidades, haciendo énfasis en el principio jurídico de uti possidetis iuris heredado del gobierno colonial.

Esos primeros esbozos de mapas fueron corregidos, ampliados y perfeccionados tras su segundo viaje a Francia, donde logró obtener brújulas y otros utensilios cartográficos, junto con apoyo técnico y bibliográfico -como los textos y mapas de Alexander Von Humboldt (1769-1859)- que le permitieron realizar un trabajo más acabado. A esto se sumaron también los croquis de localidades del valle central que previamente había confeccionado en sus primeros años de exploración.

El Atlas tuvo como finalidad poner en contexto físico e iconográfico el relato de la historia nacional construido por Gay y, también, de sus hallazgos y descripciones en las diferentes áreas de las ciencias naturales, además de sus descripciones hidrológicas, mineralógicas y climatológicas.

Como resultado de su trabajo cartográfico incluyó al inicio del primer volumen del Atlas un mapa físico y político desplegable, que poseía muchos más detalles, incluyendo escalas, leyendas y un recuadro en que introdujo el territorio de la Patagonia y el Estrecho de Magallanes como territorios chilenos, a pesar de que aún no estaban bajo soberanía nacional, aunque existían pretensiones de ejercerla.

El primer volumen contó con mapas individuales de las provincias de Atacama, Coquimbo, Aconcagua, Santiago y Valparaíso, Talca y Colchagua, del Maule -identificada como Cauquenes-, Concepción, Valdivia y Chiloé. Con esto, Gay no solo cumplió lo prometido, sino que, incluso, ayudó a fortalecer el imaginario de Chile como un país longitudinal, angosto, marcado por la presencia de la cordillera y la costa del Océano Pacífico, y dividido en tres macrozonas o macrorregiones: Norte, Centro y Sur.

También fue un aporte político a las disputas limítrofes posteriores, ya que si bien determinó el límite norte en el descampado de Atacama, dicha concepción del desierto era ambigua y quedó abierta a interpretaciones, y, por tanto, a la expansión nacional, sobre todo porque ni Chile ni Bolivia habían definido diplomáticamente su soberanía sobre esa zona, lo mismo para los territorios australes con Argentina (Sagredo, Rafael. "Geografía y nación. Claudio Gay y la primera representación cartográfica de Chile". Estudios Geográficos. Volumen 52, número 266, enero-junio de 2009, p. 231-267).

Destacaron también en el ámbito cartográfico los recuadros del archipiélago de Chonos, el del Archipiélago de Juan Fernández, la Isla Mocha, un plano de Santiago, de la Batalla de Maipú, de los puertos de Constitución y Valparaíso, entre otros. Todo el material cartográfico fue acompañado en el primer volumen por láminas y grabados -propias y de otros autores- que sirvieron como iconografía nacional, en las que se representaron sujetos populares, lugares geográficos, pueblos originarios y costumbres del país.

Las últimas páginas del primer y segundo volúmenes los dedicó exclusivamente a complementar sus estudios de botánica, zoología y agricultura de la Historia Física y Política de Chile con ilustraciones de su propia mano de animales terrestres y marinos de todo tipo, insectos y plantas que recopiló durante su recorrido del país.