Era miembro de una de las familias más influyentes de la aristocracia castellana. Antes de llegar a América, había combatido en importantes batallas europeas a favor del emperador Carlos V. Su padre, siendo Virrey del Perú, lo designó Gobernador de Chile cuando García Hurtado contaba tan sólo con 21 años. Asumido este cargo, estuvo al mando del proceso de conquista entre abril de 1557 y febrero de 1561. Su gobierno destacó por sus exploraciones y fundación de ciudades en el sur (Cañete y Osorno en 1558, más la refundación de Concepción y de Angol en 1559) así como por el combate a los indígenas en la fase inicial de la Guerra de Arauco. El joven gobernador parecía decidido a doblegar la resistencia mapuche, concentrando sus esfuerzos bélicos en el sur del territorio. Ahí dio muerte violenta a los caciques Galvarino y Caupolicán, considerados por los españoles como importantes triunfos sobre los nativos. Sin embargo, estas actuaciones no le significaron una mayor popularidad entre los conquistadores, pues, terminado su cargo de Gobernador de Chile en 1561, se le sometió a Juicio de Residencia en Perú, por múltiples acusaciones de asignación arbitraria de encomiendas.