Luego de romper las relaciones formales con su padre, Santiago Arcos pasó una temporada en España para luego embarcarse hacia los Estados Unidos en 1847, donde trabó amistad con Domingo Faustino Sarmiento. En su texto de viajes, Sarmiento realiza una de las descripciones más vivas de la personalidad de Arcos: "Mas tarde me mostró este jóven la parte seria de su carácter, que no es ménos notable por el buen sentido que lo caracteriza, a lo que se añade mucho trato de la sociedad i la rara habilidad de revestir las formas populares en lenguaje i porte, cualidades que, con su instruccion en materias económicas, lo harian un jóven espectable si supiese dominar las impaciencias de un espíritu impresionable que no contienen ideas fijas i sentimientos de moralidad teórica, aunque su conducta sea regular" (Sarmiento, Domingo Faustino. Obras completas. Tomo V, pp. 489-490). La amistad entre ambos se mantendría a través de los años, cuando Santiago Arcos fue exiliado de Chile y se marchó a vivir a Argentina. Allí se unió a la lucha contra el General Urquiza, al lado de su amigo Sarmiento y de Bartolomé Mitre, con quien también mantendría una larga amistad. El historiador Pierre Luc Abramson afirma que la obra de Sarmiento Facundo ejerció una enorme influencia en Santiago Arcos, quien basaría parte de su trabajo histórico La Plata: étude historique en la obra del argentino.

Junto a Sarmiento, Santiago Arcos llegó al puerto de Valparaíso el 24 de febrero de 1848. Ya instalado en la capital frecuentó los salones de las familias criollas destacando por su chispeante carácter y por el aura que le confería su educación francesa. No obstante, la mala fama de su padre lo siguió hasta Chile, por lo que sufrió el rechazo de la alta sociedad criolla. Arcos decidió emprender una corta aventura en Mendoza, donde se adentró en las pampas argentinas y recogió las historias sobre los indios ranqueles que dieron origen a un corto escrito de su autoría, llamado "Cuentos de Tierra Adentro".