Una vez obtenida la dispensa papal en 1920, Pedro Subercaseaux se separó de Elvira Lyon. Mientras ella ingresaba al noviciado de las Damas Catequistas de Loyola, en España, él viajó a Inglaterra, para integrarse al monasterio de Nuestra Señora de Quarr, donde comenzó la preparación previa a su ordenación como sacerdote benedictino de la Abadía de Solesmes el 9 de junio de 1927.

A principios de los años treinta, a Fray Pedro Subercaseaux le fue encomendada la tarea de conducir las gestiones para la institución de un monasterio benedictino en Chile. Luego de años de diligencias, se concretó la fundación del monasterio de la Santísima Trinidad de Las Condes, en Chile en 1938.

Durante su vida eclesiástica, el padre Pedro nunca abandonó la actividad plástica, sino que continuó desarrollándola, como un camino de superación espiritual a la vez que una manera de ayudar económicamente a su familia monástica. Además de las series con las que ilustró las vidas de San Francisco de Asís y de San Benito, realizó un sinnúmero de decoraciones y murales para iglesias, entre las que se encuentran el Santuario de Maipú, la Iglesia del sagrado Corazón de El Bosque, la Iglesia de Nuestra Señora de la Merced en Puente Alto, la Iglesia de las Cruces y la Iglesia de Algarrobo.