En 1955 Orlando Letelier entró al recién creado Departamento del Cobre, entidad pública dependiente del Banco Central de Chile, cuya función era intervenir en el mercado internacional del cobre y fiscalizar sus condiciones de producción y comercio interno. Durante el Gobierno del Presidente Eduardo Frei Montalva (1964-1970), dicha entidad dio origen a la actual Corporación del Cobre, CODELCO.

Desde su ingreso a esta institución, Letelier ejerció funciones directamente relacionadas con el estudio y análisis de los mercados del cobre en los países europeos. En 1957, el directorio del Departamento del Cobre lo comisionó a Europa con el objeto asistir a la Reunión de Consumidores Europeos de Cobre y Productores que abastecían el mercado europeo.

Durante su misión en Europa, aparte de las gestiones concretamente encomendadas, Letelier también formó parte del equipo que inició las negociaciones con representantes del Gobierno de la Unión Soviética, destinadas a llevar adelante las ventas de cobre chileno a ese país y las demás naciones socialistas.

Los alcances de estas conversaciones se materializaron en 1958, cuando se verificó la primera partida de alambre de cobre chileno al mercado ruso, hecho que transformó a ese año como el de mayor auge en toda la historia de la manufactura nacional del cobre. A su vez, significó un cambio en la posición oficial del país ante las restricciones que existían para su comercialización con los países de la órbita soviética, ya que había sido definido como material estratégico por el gobierno norteamericano en 1951.

En lo personal, estas gestiones le implicaron el reconocimiento público de sus capacidades profesionales transformándose, a los 26 años de edad, en un experto nacional en la materia, posición desde la cual se dedicó a difundir con entusiasmo sus conocimientos en escuelas universitarias y medios de prensa.

Se mantuvo en sus funciones de asesor hasta 1959, fecha en la cual el gobierno del Presidente Jorge Alessandri Rodríguez (1958 -1964), lo exoneró como resultado de una reestructuración administrativa. Este hecho fue denunciado en el Parlamento como una persecución política por el entonces senador Salvador Allende, ya que ese mismo año Letelier había ingresado al Partido Socialista.