Tras finalizar su gobierno en 1964, Alessandri regresó a la actividad privada. Sin embargo, a partir del año siguiente, un grupo de seguidores entre los que se contaban Hugo Gálvez, Jaime del Valle, Julio Philippi, Enrique Ortúzar y el joven Jaime Guzmán comenzaron a proponer su regreso a La Moneda. La recolección de firmas de apoyo y algunas actividades masivas organizadas en la Plaza de Armas frente a su departamento de calle Philips, no lograron provocar mayor entusiasmo en el ex Presidente. De hecho, en más de una oportunidad apenas hizo gestos de saludo y en 1967 rechazó presentarse como candidato a senador, lo que demostraba su total indiferencia frente a la campaña.

Sin embargo, en 1969, la presión fue en aumento y tras la postulación demócratacristiana de Radomiro Tomic, que en su opinión no sería capaz de detener la candidatura de Salvador Allende, finalmente aceptó con el lema inicial "Alessandri volverá" (AV).

El programa de gobierno, de orientación moderadamente liberal, contó con la colaboración de Juan Agustín Figueroa, Alex Schweitzer, Sergio de Castro, Juan Braun, Pablo Barahona, Jaime Guzmán Errázuriz y Jaime del Valle, muchos de los cuales se convertirían en destacados personeros del régimen militar, después del golpe de Estado de 1973.

Tras el triunfo de Allende en las urnas, y antes de la votación en el parlamento, al no alcanzarse la mayoría absoluta, Jorge Alessandri hizo el 9 de septiembre de 1970 una polémica declaración, en la cual agradecía el apoyo recibido y planteaba que en caso de ser elegido por el Congreso Pleno, renunciaría al cargo, lo que daría origen a una nueva elección sin su participación.