Dedicado desde muy joven al trabajo en la educación pública, Carlos Isamitt destinó muchos de sus esfuerzos a mejorar la enseñanza musical en el país. Entre otras cosas, fundó la primera cátedra de pedagogía en una institución de enseñanza académica musical sudamericana, el Conservatorio Nacional de Chile. Asimismo, desde sus cargos en el Ministerio de Educación, el Instituto Pedagógico y en el Instituto de Investigaciones Musicales de la Universidad de Chile, se dio a la tarea de modificar la planificación y contenidos del currículo, desde la educación preescolar hasta la educación superior, para generar una coherencia efectiva a través de los años de estudio.

En especial, se preocupó tanto de mejorar las capacidades pedagógico-musicales de los profesores normalistas -quienes, según él, llegaban muy mal preparados a las aulas en esta materia- como de desarrollar capacidades auditivas y de apreciación estética en los niños desde su ingreso en el sistema escolar.

Sobresalen en su trabajo las tentativas de incluir elementos de los pueblos originarios chilenos, en especial de la cultura mapuche, en los programas de educación primaria, secundaria y superior. Su deseo era resaltar en la cultura nacional aquellos rasgos indígenas que le eran propios. De otro lado, Carlos Isamitt consideraba que aquellos elementos musicales étnicos, por su carácter orgánico y por su capacidad, además de producir esparcimiento estético, aportarían a la comprensión antropológica en los estudiantes y del mundo a través del arte musical.